放射性碳揭示我国城市大气碳质气溶胶来源及灰霾形成过程碳源动态变化趋势

  

   

  碳质气溶胶是大气细颗粒物(PM2.5)的重要组成部分,也是造成局地和区域性灰霾现象的重要污染物。根据热化学和光学性质的差异,碳质气溶胶一般可分为有机碳(Organic Carbon, OC)和元素碳(Elemental Carbon, EC)。EC直接来自于化石燃料或薪柴等含碳物质的不完全燃烧。OC来源相对复杂,既可以来自燃烧源的直接排放(Primary organic carbon, POC),又可以通过大气的氧化作用形成(Secondary organic carbon, SOC)。城市碳质气溶胶来源复杂,准确探讨其来源是全面解析PM2.5来源的关键。 

  产生于城郊和农村的生物质燃烧碳质气溶胶,在不利的气象条件下,与城市局地源自机动车和工厂等排放的污染物相叠加,易形成严重的区域性灰霾现象。同时,植物和化石源挥发性有机物在现代城市大气强氧化剂的作用下,可产生大量的二次有机气溶胶,其粒径往往小于1微米,对可见光有非常强的消光效应,严重影响区域大气能见度。因此,认清化石源(煤和石油)和生物源(生物质燃烧和植物排放)对碳质气溶胶的贡献将有助于空气质量控制政策的制定,在后续污染源控制和减排工作上做到有的放矢和因地制宜。 

  放射性碳同位素(14C,半衰期为5730年)是有效定量区分化石源(不含14C)和生物源(14C保持现代碳水平)的相对贡献,是碳质气溶胶源解析的有力工具。中国科学院广州地球化学研究所李军研究员和刘俊文博士通过测定14C和分子标志物定量解析了化石源和生物源对我国北方(北京)和南方(广州)两个特大型城市碳质气溶胶的相对贡献。结果显示,生物源对北京和广州碳质气溶胶的贡献分别达到56±4%46±5%,其中源自生物质燃烧的POCEC占北京碳质气溶胶的比例高达28±1%,大约是广州的两倍。北方更强的生物质燃烧来源贡献,可能与郊区和农村居民的采暖和烹饪方式有关。与此相反的是,生物源占广州SOC的比例达到了71±11%,显著高于北京(52±5%),表明南方SOC的前体物可能主要是植物排放的挥发性有机物。 

  查明碳源在灰霾形成、演化和消退过程的动态变化趋势有助于深入认识灰霾成因。对广州市一次典型灰霾生消过程的连续采样分析表明:在灰霾增长期,由14C解析的化石源一次排放污染物增长迅速,其增长倍率与二次污染物相当,均显著大于生物源组分的增长倍率,说明化石源污染物是该次灰霾现象形成的主要物质基础;在灰霾爆发和演化期,二次污染源的增长速度大约是一次排放物的2倍,因此二次污染物是灰霾现象呈现持续特征的主因。 

  该研究成果近期发表在国际期刊Atmospheric Chemistry and Physics上,项目得到了中国科学院B类先导专项、广州市科信局重点项目和国家自然科学基金的资助 

  Liu, J.W., Li, J*., Liu, D., Ding, P., Shen, C.D., Wang, X.M., Luo, C.L., Cheng, Z.N., Szidat, S., Zhang, Y.L., Chen, Y.J., Zhang, G., Atmospheric Chemistry and PhysicsSource apportionment anddynamic changes of carbonaceous aerosols during the haze bloom–decay process inChina based on radiocarbon and organic molecular tracers, Atmospheric Chemistry and Physics, 2016. 16: p.2985-2996. http://www.atmos-chem-phys.net/16/2985/2016/ 

    

    

    

1. 基于放射性碳和生物标志物的总碳质气溶胶源解析饼图 

    

    

2. 灰霾形成和消退过程碳源的动态变化趋势图 

 

 

(有机地球化学国家重点实验室 & 所综合办公室 供稿)

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