陈兰夏迪等-JES:非均相反应对矿质颗粒物冰核活性的影响

  
冰核颗粒物是指在大气中可以引起水蒸汽发生凝华或过冷液滴发生冻结而形成冰晶的气溶胶颗粒物。通常情况下,纯水通过均质核化过程形成冰晶只能在-38摄氏度以下发生,而冰核颗粒物的存在可以使冰晶在相对更高的温度下形成。因此,冰核颗粒物将影响云的形成、性质和寿命,继而影响地球系统的辐射和能量平衡以及降水的形成。矿质颗粒物是对流层中最重要的冰核颗粒物之一。已有研究表明,矿质颗粒物与二氧化氮的非均相反应在氮氧化物的去除、臭氧和硝酸盐的形成中起着重要作用。然而,二氧化氮的非均相反应对矿质颗粒物冰核活性的影响仍有待阐明。
中科院广州地化所有机地球化学国家重点实验室、深地科学卓越中心博士生陈兰夏迪(导师:唐明金研究员)自主开发了一种测定大气颗粒物冰核活性的方法(Guangzhou Institute of Geochemistry Ice Nucleation Apparatus,GIGINA),并通过一系列表征实验验证了该方法的可行性。基于该方法,研究了相对湿度为40%时二氧化氮的非均相反应对长石与亚利桑那沙尘冰核活性的影响。研究结果近日由我国主办的高水平英文学术期刊Journal of Environmental Science正式发表。

图1:二氧化氮的非均相反应对矿质颗粒物冰核活性的影响
该研究发现二氧化氮的非均相反应可显著降低长石和亚利桑那沙尘的冰核活性。在反应0-6 h期间,长石颗粒物表面生成的硝酸盐含量随反应时间的增加而逐渐升高;同时,长石的冰核活性逐渐降低。然而,当反应时间进一步延长至24 h时,长石的硝酸盐含量与冰核活性并没有发生显著改变。另外,在反应0-24 h期间,亚利桑那沙尘的硝酸盐含量随反应时间的增加而逐渐升高;同时,亚利桑那沙尘的冰核活性逐渐降低。此外,该研究还发现二氧化氮的非均相反应对长石和亚利桑那沙尘的影响存在显著差异。该研究有助于我们更好地了解二氧化氮的非均相反应对矿质颗粒物冰核活性的影响,也将从基础水平上揭示颗粒物冰核活性位点的性质。

图2:与二氧化氮非均相反应前后长石颗粒物冰核活性的变化。(a)冻结率(fice);(b)单位面积活性位点数(ns)
该研究由基金委优秀青年科学基金项目(42022050)、广东省基础与应用基础研究基金(2020B1515130003)等项目的资助。主要合作者包括北京大学吴志军研究员等人。
文章信息:Chen, L., Peng, C., Chen, J., Chen, J., Gu, W., Jia, X., Wu, Z., Wang, Q., and Tang, M.: Effects of heterogeneous reaction with NO2 on ice nucleation activities of feldspar and Arizona Test Dust, J. Environ. Sci., 127, 210-221, 2023.
 
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